A história apresenta a trajetória de Bonnie (Holliday Grainger, de The Borgias), uma garçonete que se muda para o Texas com a mãe Emma (Holly Hunter, de Top of the Lake), uma costureira, em busca de uma vida melhor em plena era da Grande Depressão. Lá ela conhece Clyde (Emile Hirsche), que na companhia do irmão Buck (Lane Garrison) e de outros, forma uma gangue para praticar diversos assaltos a pequenos bancos, lojas e postos de gasolinas. Ao se unir ao grupo, Bonnie também passa a ser procurada pela polícia, liderada por Frank Hunter (William Hurt, de Damages), um patrulheiro do Texas.